Infrared Response of Lead Sulfide Detector Synthesized from Chemical Bath Deposition
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摘要: 硫化铅探测器具有短波红外高灵敏度、低俄歇噪声等优点，其中化学水浴法合成的硫化铅薄膜可与CMOS半导体工艺兼容，有利于实现低成本高性能的面阵探测器。然而，目前对化学水浴法合成硫化铅探测器的研究主要集中在较大尺寸的单元探测器。本文基于化学水浴法合成硫化铅薄膜，利用离子束刻蚀工艺，制备了10~200 μm尺寸的硫化铅光电探测器，研究了器件光电性能随电阻、长宽比、线宽等参数的变化。结果表明，随着尺寸的减小，硫化铅光电探测器的响应度逐渐增加，在1550 nm短波红外光的照射下，10 μm级器件的响应度达到了51.68 A/W，约为200 μm级器件的123倍，且在可见光和2.7 μm红外波长下也具有良好的宽波段光电响应。本文研究的微米尺寸探测器件可为硫化铅探测器研究提供一定的支撑。Abstract: A lead sulfide detector has the advantages of high short-wave infrared sensitivity and low auger noise. The lead sulfide film synthesized by chemical bath deposition can be compatible with the CMOS semiconductor process, which is beneficial for identifying low-cost and high-performance surface array detectors. However, the current research on lead sulfide detectors synthesized by chemical bath deposition primarily focuses on the larger unit detectors. In this study, the synthesis of lead sulfide film was based on chemical bath deposition. Lead sulfide photodetectors of 10–200 μm size were prepared using an ion beam etching process and the photoelectric performance of the device was studied in terms of resistance, aspect ratio, line width, and other parameters. The results showed that the responsivity of the PbS photodetector increased gradually as the size decreased. Under the irradiation of 1550 nm short-wave infrared light, the responsivity of the 10 µm photodetector was 51.68 A/W, which was approximately 123 times the responsivity of the 200 μm photodetector. Moreover, the PbS photodetector also had a good wide-range photoelectric response at visible light and 2.7 μm infrared wavelengths. The micron-size detector of this study can provide support for the research of lead sulfide detectors.
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Keywords:
- chemical bath deposition /
- lead sulfide /
- photodetector /
- infrared detector
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0. 引言
随着红外科学与技术的发展，人们对控制红外辐射偏振状态的能力需求越来越高。相比于红外辐射的强度、相位、光谱等参量，偏振参量携带了其独有的目标特征信息，在红外成像、红外通信、红外预警、红外遥感等方面有着十分广泛的应用。偏振探测技术与传统的辐射学和光度学探测技术相比，可以获取目标红外辐射的偏振强度值、偏振角、偏振度、偏振椭圆率以及辐射率等参数，能够使被探测目标的信息量更加充分[1]。因此，实现红外辐射偏振状态的精确操控对于红外技术有着重要意义。传统的偏振态控制主要由半波片和二色性晶体实现，但这些器件往往尺寸较大，不利于光子集成，而且损耗大、效率较低[2-3]。此外，绝大部分自然界材料一般具有固定的折射率，而且介电常数ε＞1、磁导率μ≥1。因此很长一段时间以来，人们对电磁波的研究都只能局限在一个非常有限的范围内，直到人们提出人工电磁材料（超材料）的概念[4]。
超材料是指在亚波长尺度内对一种或多种亚波长单元按照一定组合方式进行空间重塑，从而能够实现电磁参数人为设计并加以控制的一类新型人工电磁材料[5]。而基于平面手征结构的超材料因其可以实现负折射率，具有巨大的旋光性、圆二色性以及不对称传输等特性引起了人们极大的关注[6]。平面手征是指：一个平面结构不能通过平移和旋转操作而与它的镜像完全重合[7]。作为超材料结构的一种，平面手征结构由于其表现出的独特传输性质而受到越来越多的关注，其中不对称传输现象为光的偏振控制提供了新的思路。2006年，Fedotov等[8]首次发现平面手征结构具有不对称传输的奇特性质——即入射方向相反的极化波具有不同透射波强度。
基于平面手征结构超材料的非对称传输器件是当下研究热点之一。利用非对称传输特性可以实现许多定制功能器件，如光隔离器、光循环器、圆（线）极化器、偏振旋转器、偏振谱滤波器以及手性开关等，且平面手征超表面可以做到小型化与集成化。但是现有的关于非对称传输的研究主要集中在微波[9-10]以及太赫兹波段[11-12]，在红外波段研究较少。2010年，Menzel C.等[13]首次通过三维手征结构实现了近红外波段内线偏振的不对称传输，完全打破了传输方向的对称性，非对称传输参数为0.2左右；2015年，刘德军等[14]利用H-h型手征结构实现了THz波段的圆偏振和线偏振的非对称传输，非对称传输参数最大为0.56；2017年，邓飞唐等[15]采用3层金属两层介质的结构，在近红外波段实现了非对称传输参数达到0.9的非对称传输，但相比之下该结构较为复杂。目前尚未有针对中红外大气窗口的非对称传输结构设计的研究报道。本文设计了一种在中红外波段内实现超宽带非对称传输的L型双面手征结构，该结构为上下两层金属贴片的三明治结构，相比现有报道的工作在近红外波段的3层金属两层介质的结构更加简单，可以实现68.92~88.68 THz范围内（带宽19.76 THz）非对称传输参数大于0.8，峰值为0.88。
1. 线极化波非对称传输理论分析
假设平面手征结构位于XY平面，入射线极化平面波沿+Z方向垂直入射，则入射波电场可表示为：
$$ {E^{{\rm{in}}}}\left( {r, t} \right) = \left( {\begin{array}{*{20}{c}} {{I_x}}\\ {{I_y}} \end{array}} \right){{\rm{e}}^{{\rm{j}}\left( {\omega t - kz} \right)}} $$ (1) 透射电磁波的电场为：
$$ {E^{{\rm{tr}}}}\left( {r, t} \right) = \left( {\begin{array}{*{20}{c}} {{T_x}}\\ {{T_y}} \end{array}} \right){{\rm{e}}^{{\rm{j}}\left( {\omega t - kz} \right)}} $$ (2) 式中：Ix、Iy和Tx、Ty分别为入射波电场和透射波电场在X、Y方向的分量；${{\rm{e}}^{{\rm{j}}\left( {\omega t - kz} \right)}}$为相位项。
对于上述式(1)和式(2)可以用电磁场传输方程联系起来，即：
$$ E_i^{{\rm{tr}}} = {t_{ij}}E_j^{{\rm{in}}} $$ (3) 式中：下标j和i分别表示入射波和透射波的极化状态，既可以是x极化，也可以是y极化，由式(1)、(2)和(3)可以得出，透射波与入射波之间的传输关系为：
$$ \left( {\begin{array}{*{20}{c}} {E_x^{{\rm{tr}}}}\\ {E_y^{{\rm{tr}}}} \end{array}} \right) = \left( {\begin{array}{*{20}{c}} {{t_{xx}}}&{{t_{xy}}}\\ {{t_{yx}}}&{{t_{yy}}} \end{array}} \right)\left( {\begin{array}{*{20}{c}} {E_x^{{\rm{in}}}}\\ {E_y^{{\rm{in}}}} \end{array}} \right) = \mathit{\boldsymbol{T}}\left( {\begin{array}{*{20}{c}} {E_x^{{\rm{in}}}}\\ {E_y^{{\rm{in}}}} \end{array}} \right) $$ (4) 可以得到线极化电磁波的琼斯T矩阵，即传输矩阵为：
$$ \mathit{\boldsymbol{T}}_{{\rm{lin}}}^ + = \left( {\begin{array}{*{20}{c}} {{t_{xx}}}&{{t_{xy}}}\\ {{t_{yx}}}&{{t_{yy}}} \end{array}} \right) $$ (5) 式中：Tlin+表示沿+Z方向传播的线极化波的传输矩阵；txx、tyy表示同极化透射系数；txy、tyx表示交叉极化透射系数。同时，根据互易定理，当电磁波沿-Z方向入射时，式(5)中txy与tyx的幅值不仅会交换，而且会产生180°的相移，此时传输矩阵变化为：
$$ \mathit{\boldsymbol{T}}_{{\rm{lin}}}^ - = \left( {\begin{array}{*{20}{c}} {{t_{xx}}}&{ - {t_{yx}}}\\ { - {t_{xy}}}&{{t_{yy}}} \end{array}} \right) $$ (6) 根据式(5)、(6)中Tlin+和Tlin-两个传输矩阵的区别，使用非对称传输参数Δ来表征非对称传输特性的强弱程度，定义Δ为：
$$ \mathit{\Delta = }{\left| {{t_{yx}}} \right|^2} - {\left| {{t_{xy}}} \right|^2} $$ (7) 当Δ不为零，即tyx≠txy时表现出非对称传输特性，因此对于产生线极化波非对称传输的结构有：
$$ \mathit{\Delta }_{{\mathop{\rm l}\nolimits} {\rm{in}}}^{\left( x \right)} = {\left| {{t_{yx}}} \right|^2} - {\left| {{t_{xy}}} \right|^2} = - \mathit{\Delta }_{{\rm{lin}}}^{\left( y \right)} $$ (8) 式中：Δlin(x)和Δlin(y)分别对应于x和y极化电磁波入射时的非对称传输参数。
2. 结构设计
目前常见的手征结构有H-h型结构[14]、鱼鳞形结构[8]、矩形环开口型结构以及更为复杂的三层金属两层介质型结构[15]，通过对各种形式手征结构的总结和分析，本文选择了结构简单、易于实现且手征较强的L型结构。如图 1所示，所设计的单元结构为双面三明治结构，即上下两层L型金属贴片以及中间介质层组成。结构主体为可以紧密排列的四边形，上下两层金属贴片为尺寸参数相同的L型，由于L型的长臂和短臂长度不同，故两面金属贴片分别具有二维手征。每个结构单元背面金属贴片由正面贴片先在平面内顺时针旋转90°，再绕纵轴旋转180°而得，如图 2所示。这样得到的结构单元正反两面都具有手征。
该结构贴片材料选用金属金，金在红外波段满足Drude模型，其等离子体频率ωp/2π=2176 THz，碰撞频率γ/2π=6.5 THz[16]。贴片之间为介质层，选用0.25~9 μm宽波段红外透射材料Y2O3（三氧化二钇），其介电常数为3.06，损耗角正切值为0.001。优化后的结构参数为：a=0.7 μm，L1=0.69 μm，L2=0.45 μm，w=0.1 μm，d=0.24 μm，dm=0.1 μm。
3. 仿真结果与分析
3.1 仿真结果
在CST Microwave Studio仿真软件中，建立图 1所示的结构模型，X、Y方向上的边界条件设置为unit cell，Z方向的边界条件设置为open（add space），采用频域求解器。定义红外辐射从+Z方向入射到-Z方向出射为正向入射，反之为反向入射，在60~100 THz内对y和x方向极化波正向入射进行数值仿真并提取s参数，得到透射矩阵的4个参量，如图 3所示。
由图 3可见，在60~100 THz内，交叉极化透射系数tyx≠txy，说明该结构可以实现针对线偏振的非对称传输。通过数据分析可以得出，在69.00~88.48 THz范围内，txy＞0.9同时tyx＜0.08，这表明当y极化辐射正向垂直入射时，大部分透射波被交叉极化为垂直极化方向的辐射；而当相同极化方向的辐射反向垂直入射时极化方向则几乎不会被改变，从而该结构表现为针对线极化波的非对称传输。
利用式(8)计算出非对称传输参数，如图 4所示。可以看到，在65.84~93.40 THz范围内，Δlin(y)＞0.6，带宽达到27.56 THz，其中在68.92~88.68 THz范围内Δlin(y)＞0.8，带宽达到19.76 THz，并在73.25 THz处Δlin(y)达到极值为0.88。这表明本文所设计的手征超材料结构在超宽带范围内实现了良好的非对称传输效果。
3.2 非对称传输机理分析
非对称传输包含同一极化方向的波从结构正面入射时被反射而从反面入射时大部分透射并发生交叉极化两个方面，在此不失一般性地以y方向极化波从正、反两面垂直入射为例对非对称传输机理进行分析。
3.2.1 正面入射的反射机理
在CST软件中提取非对称传输参数取得峰值时的频点73.25 THz处表面电流分布如图 5所示。图 5(a)显示正面手征结构长臂上电流强度远大于短臂以及图 5(b)所示的反面电流强度。y方向的极化波激发长臂上的电子而产生电流，使得该方向的极化波发生反射。因此整体结构可以等效为以长臂金属条为主的透振方向为X方向的亚波长金属光栅。为了验证这一机理解释，对仅有正面L型金属贴片的结构进行仿真计算，得到图 6所示的y极化波正向垂直入射的反射系数。由图 6可知在60~100 THz范围内仅有正面L型结构便可实现y极化波的反射，这与亚波长金属光栅的等效解释是一致的。
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图 6 仅正面L型结构y极化波正向垂直入射的反射系数Figure 6. The reflection and transmission coefficient of a single L structure with y polarized wave incident vertically3.2.2 反面入射的交叉极化透射机理
图 7展示了透射相位为0°时，在峰值频率73.25 THz处，y方向极化波在离表面结构相同距离时的入射场和透射场的电场分布，揭示了极化转换的演变过程。
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图 7 入射场和透射场的电场分布Figure 7. Electric field distribution of incident field and transmission field为了进一步说明交叉极化透射的物理机理，在XOY平面内建立u-v坐标系，与原X-Y坐标夹角为45°，如图 8所示。
现分别对u、v极化方向的入射情况进行仿真实验，考察u、v极化入射时交叉极化透射相位，如图 9所示。图中标出了频率点65 THz、77.5 THz以及90 THz处的相位角度，可以看到这几个频点处u、v两个方向的相位差都是基本等于180°。实际上，通过数据分析发现，在所研究的频率范围内，透射场在u、v方向的相位差总是十分接近180°。现考虑y极化波从反面入射时，将入射电场正交分解至u、v两个方向，可表示为${E_i} = \left( {{E_u}\hat u + {E_v}\hat v} \right){{\rm{e}}^{ - {\rm{j}}kz}}$，透射后，透射电场表示为${E_t} = \left( {{t_u}{E_u}\hat u + {t_v}{E_v}\hat v} \right){{\rm{e}}^{ - {\rm{j}}kz}}$，其中tu和tv分别表示透射系数，定义为${t_{u\left( v \right)}} = {{\rm{e}}^{{\rm{i}}\Delta {\psi _{u\left( v \right)}}}}$，Δψu(v)表示透射场相位。根据上述分析，总有Δψu-Δψv≈180°，又由于u-v坐标相比x-y坐标旋转了45°，即有Eu=Ev，因此透射场极化方向可以表示为$ - \hat u + \hat v$或$\hat u - \hat v$，这与入射场极化方向$\hat u + \hat v$始终垂直，此即交叉极化透射的机理。
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图 9 u、v极化入射时交叉极化透射相位Figure 9. Cross polarization transmission phase when u and v polarization incident4. 结构参数和入射角对传输特性的影响
通过仿真实验发现，L型结构臂长、介质厚度和金属贴片厚度等尺寸参数以及入射角对传输特性均有一定影响。图 10展示了短臂L2、介质层厚度、金属贴片厚度以及入射角与非对称传输参数的关系，图中横轴均为频率，单位为THz；纵轴Δ表示y极化波从正面垂直入射时结构的非对称传输参数。
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图 10 结构参数和入射角与非对称传输参数的关系：(a)短臂L2变化；(b)介质层厚度变化；(c)金属层厚度变化；(d)入射角变化Figure 10. Influence of structural parameters on transmission characteristics: (a) Changes in short arm L2;(b) Changes in the thickness of the dielectric layer; (c) Changes in the thickness of the metal layer; (d) Change in incidence Angle4.1 手征强弱对传输参数的影响
分析模型结构可知，该结构手征性是由于两个臂长长度不一致引起的。为了研究非对称传输特性与结构手征强弱的关系，分别取L型结构短臂L2为0.15 μm、0.25 μm、0.35 μm、0.45 μm和0.55 μm并进行仿真实验，仿真结果如下图 10(a)所示。可以看到，以0.45 μm为分界，当短臂长L2变小或者变大时，非对称传输参数峰值均会下降。进一步，分别对L2等于0和0.59 μm时，即手征完全消失的情况进行仿真实验，如图 10(a)所示，当手征完全消失时，非对称传输现象也消失了，这说明非对称传输的现象正是结构的手征所引起的。
4.2 介质层厚度对传输特性的影响
保持其他参量不变，分别取介质层厚度为0.22 μm、0.23 μm、0.24 μm、0.25 μm和0.26 μm对结构进行仿真，结果如图 10(b)示。可以明显看到随着介质层厚度的增加非对称传输参数曲线朝着长波方向移动，而波形和峰值受介质层厚度的影响都很小。因此可以通过调节介质层厚度得到目标频带的宽带非对称传输器件。
4.3 金属层厚度对传输特性的影响
保持其他参量不变，分别取金属层厚度为0.08 μm、0.09 μm、0.10 μm、0.11 μm和0.12 μm对结构进行仿真，结果如图 10(c)所示。可以看到随着金属层厚度的增加非对称传输参数曲线带宽向低频方向缩窄，同时峰值有略微下降，因此综合带宽和峰值两个因素本文选取0.10 μm作为金属层厚度最佳参数。
4.4 入射角度对传输参数的影响
考虑到在大多数情况下红外辐射并非垂直入射到器件表面，因此讨论入射角对传输参数的影响十分有必要。图 10(d)为不同入射角度下非对称传输参数的变化情况。可以看到随着入射角度的增大非对称传输参数峰值变小，这主要是由于随着入射角的增加结构单元相对于入射波束的有效区域减小。综合来看在0°~60°范围内该结构具有较好的角度稳定性。
5. 结论
本文设计了一种L型双面手征超材料结构单元，通过CST仿真发现该结构能够实现中红外大气窗口波段即60~100 THz范围内的线偏振非对称传输。通过改变单元结构参数发现该结构的非对称传输特性是L型金属贴片的手征引起的，而且手征越强非对称传输参数越大，在73.25 THz处非对称传输参数达到极值为0.88。通过对不同介质层厚度和金属层厚度的仿真发现改变上述两个厚度可以获得不同频带和带宽的非对称传输参数曲线。改变入射角度时，非对称传输参数峰值随着角度增大而下降，但在0°~60°范围内峰值都能达到0.6以上，说明该结构在一定范围内具有良好的角度稳定性。
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图 1 PbS光电探测器三维结构示意图与工作原理图及制备过程
Figure 1. Three-dimensional structure, working principle and preparation process of PbS photodetector
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图 3 不同尺寸的器件的光电流和响应度与波长之间的关系
Figure 3. Photocurrent and responsivity of photodetectors with different sizes versus wavelength
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图 4 1550 nm光源下的光电流响应曲线
Figure 4. Photocurrent response curves under 1550 nm light source
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图 7 不同尺寸探测器在1550 nm入射光下的光电性能与光功率的关系
Figure 7. Photoelectric properties of photodetectors with different sizes versus light power under incident light at 1550 nm
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图 8 不同尺寸探测器在2.7 μm入射光下的光电性能与光功率的关系
Figure 8. Photoelectric properties of photodetectors with different sizes versus light power under incident light at 2.7 μm
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图 9 探测器的光电性能与尺寸之间的关系
Figure 9. Photoelectric properties of photodetectors versus sizes
表 1 CBD法制备PbS所需原料
Table 1 The raw materials required for PbS prepared by CBD method
Name of raw material Chemical formula Use of raw material Lead acetate Pb(CH3COO)2 The reactant, which provides the lead source Sodium hydroxide NaOH The reactants, which provides an alkaline environment Thiourea SC(NH2)2 The reactants, which provides the sulfur source Sodium citrate Na3C6H5O7 The complexing agent, which controls reaction rate 
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